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  • 我国农业氨排放估算方法研究进展

    发布时间: 2020-11-11 00:14首页:主页 > 邮政快递 > 阅读()
    本文摘要:针对我国氨废气估算中存在的计算方法单一、废气因素本土化严重不足的问题,明确提出了进一步改进的意见和建议。因此,本研究在查询国内外相关研究的基础上,从国内氨废气估算方法的发展历史、估算所需的数据类型和来源、给定参数和不确定性的产生等方面,对有代表性的氨废气研究方法和结果进行了比较,并与国外研究进行了对比,明确提出了对区域氨废气估算的进一步分析和精度的改进建议。

    研究

    总结:氮肥在农业上的广泛使用和畜牧业的不断扩大是中国氨污染的第二大唯一来源。近年来,大气环境问题备受关注,氨废气研究的重要性日益突出。如何客观、科学、定量地评价我国区域性氨废气显得尤为重要。

    通过检索国内外已报道的氨废气估算的研究进展,对我国氨废气的研究进行了区分,考察了氨废气主要估算方法的特点,分析了所使用的数据类型、提供数据的方式、参数的量化方法以及不确定度的产生。针对我国氨废气估算中存在的计算方法单一、废气因素本土化严重不足的问题,明确提出了进一步改进的意见和建议。

    研究结果有望为我国做好氨废气治理基础研究,积极开展治理技术试验,制定相关政策文件,加强政府引导和支持提供科学依据。农牧业源是农业活动必需的氨(NH3)废气源的总称,也包括畜禽养殖、化肥施用、生物质自燃、秸秆肥料等。在农用氨废气的实际研究中,人体粪便往往被列为废气来源。几项研究指出,我国大气中的氨废气主要来自化肥和畜禽养殖,其排放量之和约占人类来源的氨废气总量的80%。

    农业生态系统产生的氨废气是全球氮循环中最重要的组成部分,它不仅使作物的养分大幅减少,而且对环境产生最重要的影响。NH3作为大气中唯一稀有的气态碱,易溶于水,在大气中可与硫酸气溶胶形成(NH4)2SO4或NH4HSO4。这些二次粒子的产生对大气中的PM2.5污染和霾的组成有最重要的影响。

    高层大气中的氨参与一系列自由基反应,氨的排放不存在加剧温室效应的可能性。此外,氨对土壤酸化和水体富营养化有必要或间接的影响。自20世纪末以来,国内外学者对NH3废气表及其对空气污染的影响进行了更多的研究,对农用氨废气的研究往往更多。

    在欧洲和美国,畜禽养殖和氮肥使用的NH3排放量占总排放量的80%-90%,而在大多数亚洲国家,它们约占总排放量的77%。同时,相关行政部门已经创建了一个包含NH3的废气表。在有代表性的氨废气研究中,Paina等人利用废气因子法估算了英国农业氨排放量。该地区年农业氨排放量为197 Gg,畜禽养殖和施用化肥产生的氨废气分别占废气总量的31%和16%。

    在实际过程中,面对生态系统中较为简单的氮循环,模型方法在综合考虑氨废气、迁移转化过程时具有一定的优势。目前,国外广泛使用的模型估计方法是从早期的排气因子法发展而来的。英国开发的国家氨减排战略评估系统(narses)是一个模型,用于估计农业氨废气的规模、时空生产规律以及检测实施政策和方案的可能性。

    1991年,国际应用系统分析学会(IIASA)开发了区域空气污染信息和模拟模型(雨水模型),其中再次添加了农业氨废气。Klimont利用RAINS模型估算了1990年和1995年中国氨废气总量。

    结果表明,1990年和1995年我国氨废气总量分别为970万吨和1170万吨,预计到2030年NH3的排放量将减少到近2000万吨。氨废气的主要贡献来自氮肥施用和牲畜,占 此外,政府间气候变化专门委员会(IPCC)获得的IPCC方法(活动水平数据模型)是目前世界上使用最广泛的模型,它区分了详细的氨废气源,获得了氨废气源和氨废气估算的各种指导方法,获得了大量可以在世界范围内匹配的配置文件参数和废气因子。

    目前,欧洲国家定期报告氨排放估计值,并承诺按照规定的路线建立国家排放限值。在美国,一些报告已经拒绝了废气,美国环保局最近明确提出将氨纳入空气质量标准。

    对于发展中国家来说,近五年发表的关于氨废气的研究比较多,尤其是在中国。然而,对于南美洲来说,关于氨排放的唯一信息是全球数据库中报告的信息。最近关于拉丁美洲和加勒比短期气候污染物的研究报告(只有摘要)利用性别问题信息和联网系统模型和国家一级的信息估计了氨的排放量。

    随着我国环境问题的日益突出,氨的排放问题变得越来越重要。客观、科学、定量地评价区域氨排放尤为重要。

    因此,本研究在查询国内外相关研究的基础上,从国内氨废气估算方法的发展历史、估算所需的数据类型和来源、给定参数和不确定性的产生等方面,对有代表性的氨废气研究方法和结果进行了比较,并与国外研究进行了对比,明确提出了对区域氨废气估算的进一步分析和精度的改进建议。以期为我国开展氨废气治理基础研究和制定相关管理政策提供科学依据。1我国氨废气估算的研究进展我国的氨废气估算领域跟上了20世纪90年代。

    表1比较了我国不同地区氨废气的研究结果。在氨废气的早期研究中,大部分废气表都是从氨废气的角度创建的,大部分是氮肥、畜禽养殖等农业氨废气源。前期由于国内缺乏各种来源的废气因子数据,研究者参考欧洲相关研究,配合有代表性的废气因子,计算出氨废气。

    例如,王文星等人计算出1991年氨废气总量为8918 Gg,其中畜禽、施用氨肥、人体粪便和氮肥生产的氨排放量分别占64%、18%、17%和1%,全国平均氨废气强度为9 kg/hm2。在徐新华,江苏、浙江和上海的人为氨排放量是用类似于国外废气因子扩展的方法计算的。由于这些研究中使用的排气因子来自国外,因此研究结果的准确性可能存在偏差。

    另一方面,通过现场试验的观测结果,对氨废气进行了研究。朱兆良等人和蔡贵新等人利用15N示踪技术和微气象学方法对江苏丹阳和河南封丘的氨溶出结果进行了测定,发现石灰性稻田和酸性稻田的氨溶出有显著差异。在酸性水稻田中,碳氨和尿素的溶氨亲和力分别为19.5%和8.8%。在石灰性水稻土中,碳氨和尿素的氨溶解度分别超过39%和30%。

    孙庆瑞等在估算氮肥施用产生的氨废气时,选取了朱兆良等和蔡贵新等的氨废气观测数据作为我国氮肥施用的氨废气因子,并将计算结果与欧洲的氨排放量进行了比较。结果表明,同期中国的氨排放量仅低于欧洲。以上是中国使用的现场试验数据作为与源氨相关的废气因子的早期研究实例。邢和朱在微气象学方法研究成果的基础上,计算了1990年中国农田的氨排放量 因此,在后来的研究中,越来越多的研究者探索了排气因素的区域差异和局限性。

    郑等首次将模型方法应用于我国氨废气的估算。在亚洲氮循环研究中,郑等人通过建立IAP-N-1.0模型,分析了1961-2030年亚洲国家和地区的氮平衡。在计算生活氨气废气时,将国内旱地和水田上报的氨气废气因子用于播种农田,畜禽养殖废气因子与IPCC推荐值进行匹配,人体粪便按文献值计算。李富春等人在IAP-N模型的基础上,综合考虑了农田氮素输入和氨排放。

    从粪肥管理、农田播种和秸秆自燃等方面计算了川渝地区的氨排放量。将计算结果分为三个时间段,分析了氨废气在时间和空间上的产生规律。

    张梅双等利用NARSES模型估算了2001年中国种植业氮肥的氨排放量,得出了中国氨废气的时空强度。在废气因子法的基础上,方小峰引入模型法对废气因子进行修正。在计算畜禽养殖氨气废气时,利用RAINS模型计算畜禽养殖氨气实际废气因子,利用NARSES模型修正氮肥施用氨气废气因子,计算出2011年上海农业氨气废气表。同样,黄等在融合当地实验结果和修正废气因子的基础上,编制并获得了2006年我国氨废气表。

    废气因子是综合考虑环境温度、土壤酸度等参数得到的,需要使废气因子更适合区域地理环境。在黄等的基础上,康等参照其估算方法计算了我国1980-2012年的氨废气表。此外,王等人还建立了2012-2013年全国稻田氨废气监测网络,并利用该网络采用标准化测量方法对未来两年的氨废气进行了测量。

    该网络还包括中国的主要水稻种植区,如东北、东南和长江流域。结果表明,废气中的氨约占施氮量的17.7%,2013年中国稻田总氨排放量估计为1.7万吨/年。总的来说,中国农业氨气废气的估算方法可分为三个发展阶段(图1)。2011年以来,我国氨废气研究领域发生了一些变化,推动了废气因子的本土化和模型估计。

    研究结果的不确定性从前期(80年代末-90年代末)的单一定性评价转变为定量评价,现有的利用多因素修正废气因子的方法和模型估计方法具有更高的准确性。与国外对氨废气估算的研究相比,国内的估算过程仍然更好地依赖于原始的单一废气因子法和国外开发的模型估算法,但模型局限于我国田间农业发展状况,根据不同地区的影响因素修正废气因子还需进一步完善。主要的估算方法和特征分析废气因子法是根据废气源的活性水平和废气因子估算废气源的氨排放量。废气因子法被广泛应用的主要原因是单一废气源活度水平数据更易获得,而局部废气因子数据更难获得。

    早期研究中使用的废气因子法大多采用单一活性水平的废气源。比如根据统计年鉴中牛、羊等畜禽的年终盘点除以相应的废气因子,必须将废气因子用于国外数据或几种国外氨废气因子的平均值,从而计算得出我国或部分地区的氨废气水平。

    这种计算方法的不确定性主要是由于我国不同地区的国外废气因子与实际废气因子存在差异。方小凤 郑等人和李富春等人根据IPA-N模型,从氮循环的整体角度出发,计算了农田生态系统由总氮消耗、生物固氮、大气氮沉降回田组成的氨废气,进一步提高了氮输入的准确性。但由于各自研究中使用的废气因子相对单一,主要废气源的废气因子缺乏进一步修正,仍不存在一定的不确定性。

    吴等人利用NARSES模型计算了福建省农田生态系统的氨废气,并考虑土壤pH值、耕地方式和温度等影响因素对废气因子进行了修正,而畜禽养殖和人体氨废气估算中使用的活动水平数据来源于政府获得的统计年鉴数据。与其他模型相比,NARSES模型需要综合不同区域的特点对废气因子进行多因子校正,得到的氨废气时空产量具有更高的精度。表2总结了我国许多地区农业氨排放估算的研究实例,并对其方法学特点进行了对比分析。

    同时,参考不同途径提供的排气因子数据的不确定度评定方法,不确定度值是指TRACE-P表的经验值的下限,我们确认了各研究中排气因子的不确定度(表2)。单排气因子法在我国仍是一种广泛使用的计算方法。

    许多研究者在前人研究的基础上,考虑到不同地区不存在的差异,将排气因子参数化,使其更符合该地区的实际环境。考虑到氨废气是氮循环的一个环节,建立了一个限于中国农业情况的模型,并进行了综合计算。同时,对氨废气的现场观测也进行了探索,为我国不同地区的氨废气研究取得了数据对立。

    然而,由于我国幅员辽阔,不同地区的农业发展水平存在显著差异,这种差异仍然不存在。(1)从现场测得的数据还是太丰富;(2)一些研究成果缺乏进一步的检验和评价;(3)一般的模型估计方法在应用于不同地区时往往不做进一步调整;(4)由于统计数据的缺乏和不一致性,废气源的活动水平数据受到限制,导致对关键废气源的过度识别,在同等程度上降低了计算结果的准确性。3数据采集和参数设置3.1活性水平数据目前国内氨废气研究中的活性水平数据还包括:主要农作物的播种面积和产量,主要畜禽(牛、猪、羊、鸡等)的饲养量。),行政区域,耕地面积,农村人口,氮肥消耗,化石燃料消耗等。

    大多来源于国家和省级统计数据年鉴、涉及到的各个部门和数据中心的统计数据,如《中国统计数据年鉴》、《中国农村/农业统计数据年鉴》、《省级统计数据年鉴》、《省级农牧业统计数据》、《统计数据汇编》、《中国科学院资源与环境科学数据中心》、《中国农业科学院数据中心》等。在数据收集过程中,不存在行政区划变动、指标不一致、部分数据缺陷等问题。国际组织的数据库也可以作为补充。当郑等人使用模型方法估算中国的氨排放量时,使用的作物数据来自粮农组织数据库。

    3.2参数给定法中废气因子的选取对模型法和单废气因子法估算氨排放量的准确性影响最大。氮肥施用的平均氨废气因子与各种氮肥的废气因子和各种氮肥的比例关系不大。蔡贵新等人探索了我国稻田碳、氨、尿素等氮肥的主要流失途径,发现这两种氮肥在酸性粘土水稻土中的氨溶出率分别为20%和9%。由于各种氮肥比例的数据有限,有必要进行一些研究 以往关于氨废气的研究与这两份文件中氮肥的使用比例更为一致,但这两份文件的数据比之前更早,是否与我国目前的情况相一致还有待进一步确认。

    董、等人把长江三角洲地区各种氮肥的生产比例作为氮肥用量的份额。周静等人根据调查数据和统计数据得出了苏州地区各种氮肥的施用量。张等根据2005年县级调查数据,估算了我国氮肥施用产生的氨废气各种氮肥的施用比例得到了较高的精度。

    黄等利用几种测量结果作为基准废气系数,并在此基础上进行修正,提高了计算结果的准确性。杨志鹏以物质流方法为基础,参考RAINS模型,建立了必要的基础数据表格,计算了畜禽养殖的氨废气因子。

    方小峰等人还根据RAINS模型计算了畜禽养殖的废气因子。从废气因素的不确定性来看,合理的现场试验结果具有较高的准确性,同时也是相关研究最重要的参考和数据依据。对于相关模型法,通过参数修正确定废气因子也是提高废气因子准确性的较好方法。吴等利用NARSES模型计算福建省农田氮肥施用的氨废气因子。

    该模型考虑了土壤酸碱度、耕地利用方式、播种母种率、降雨量和温度等因素。与文献中需要用到的排气因子数据相比,利用具有局部特征的参数得到的结果更为合理。但目前各地区可用参数过于完备,播种亲本、播种方式等修正因子在部分地区往往存在数据缺陷,而省级或全国平均数据缺乏代表性。

    有几篇关于氮肥使用比例和废气因素的文献报道,见表3。畜禽养殖产生的氨废气是农业氨废气中最重要的组成部分。本研究选取牛、山羊、绵羊、猪、家禽、兔子和马等几个指标收集废气因子数据(表4)。

    在计算畜禽养殖产生的氨气废气时,各省的活性水平没有差异。同一废气源的排放量也表现出显著差异。

    估算我国畜禽养殖产生的氨气废气时,废气因子大部分是文献中的国家数据,但不同省份畜禽养殖的种类和条件不会随当地环境而改变。此外,李富春等人还探索了氨废气因子在养殖和非养殖牛、山羊和绵羊中的分布系数。排便、出汗和大小便是人体废气氨的三种主要途径。

    人口、废气和处理条件对氨排放影响最大。m?Ller等人根据早期估算研究,选择1.3千克/年作为人类氨废气因子。在国内已报道的文献中,李富春、王文星等研究也参照此值进行计算。

    冯等人参考黄对我国氨废气的研究,选择0.787kg人-1 a-1作为人体废气因子。2014年,我国环保部实施了《大气氨源废气表格编成技术指南(全面推行)》(以下简称《指南》),《指南》引入了一些参数值,其中人体粪便废气系数推荐值也是0.787 kg NH3 -1 a-1。

    申在广东省人为氨废气的研究中,参考了董文宣在农村和城市人口中使用的氨废气因子。文献中人体氨废气因子数据见表5。生物质自燃产生的大量气体和颗粒物成分对全球气候环境和生态系统具有最重要的影响。

    目前,我国生物质自燃主要包括露天自燃和室内自燃。木柴自燃、室外焚烧秸秆和作为燃料自燃是生物质自燃的一部分,包括森林火灾和草原自燃。

    《指南》中介绍了所涉及的参数,其中秸秆无燃料自燃与室外燃烧采用相同的废气系数。除了自燃时的废气系数外,秸秆的实际产量还必须根据农作物的产量进行换算。毕在秸秆资源评价与利用研究中对草粮比进行了较为细致的研究,创立了较为原始的草粮比体系。此外,其他研究也是参照中国农村能源工业协会的草谷比数据进行计算的。

    张果等人调查了util 定性评价、半定量评价和定量评价是氨废气结果不确定度分析中常用的三种方法。其中,定性评价通过描述性语言来评价废气结果的不确定性,主观性很强;半定量评价是借助判别得分来识别排气源表的置信度(表6);定量评估是通过所涉及的计算和分析方法来分析不确定度的范围。目前,国内对氨废气的研究大多是定性分析。

    研究者往往通过对比氨废气的结果,根据所使用的活性水平数据和所选择的废气因素,对研究中不存在的不确定性进行描述性分析,无法定量得出不确定性的范围。不确定性分析的定量评价有两个关键任务,一是确认输出数据的概率密度是由函数产生的,二是将输出信息的不确定性转化为表的不确定性。

    输出数据还包括基本排气装置活动水平数据和排气系数数据。我国氨废气研究中的活度水平数据大多是从统计数据中提供的,一般只有一个有效值,不能满足提供概率密度函数所必需的一定数量的样本,废气因子的样本数据也受到一定的限制。在这种情况下,参考其他文献的计算方法,魏伟等人假设活度水平和废气因子呈圆形正态分布或对数正态分布,文献中提供的值为平均值,比较的标准差是数据源的可靠性和数据值的准确性所要求的。然后,利用蒙特卡罗数值模拟方法将输出信息的不确定度传递到表格计算结果中,得到废气表格的不确定度,并根据斯皮尔曼相关系数法进行灵敏度分析。

    灵敏度分析是用来识别某个模型输出的变化对模型输入变化的影响,不确定性分析是研究输出信息的不确定性是如何传播到输入结果的。斯皮尔曼相关系数法和皮尔逊相关系数法是两种常用的灵敏度分析方法。此外,刘羽琦等人利用IPCC的分析误差传递法进行展开计算,根据表格输出信息的未确认值计算出表格结果的未确认值。

    沈在研究广东省人为源氨废气时,利用课题组开发的软件工具AuvToolPro,对农业源氨废气结果的不确定度范围进行了清晰的分析,并利用自行开发的模拟数值分析和蒙特卡洛数值模拟,通过建立未经证实的分析模型,得出了不确定度结果。钟、等人探索了大气污染物排放源表不确定性的定量分析方法,并通过案例进行了进一步分析。不确定性分析是评价计算结果的重要环节。目前国内氨废气领域的可用数据过于丰富,计算方法的合理性正在受到极大的考验。

    因此,对计算过程和结果进行不确定性分析是合适的。另一方面,我国氨废气估算结果的不确定性分析也在逐步进行。与早期主观性较强的定性评价相比,定量评价可以进行不确定性分析,整合统计方法对结果进行更好的理解计算和辩论分析,使研究结果得到更充分的检验,在一定程度上提高了研究方法的合理性和可信度。5结论与建议(1)氮肥施用和畜禽养殖是我国氨废气的两大主要来源,两者中氨废气的估算过程往往受到当地废气因子和修正系数缺乏的限制,降低了估算结果的准确性。

    因此,加强各地区氨废气因子的实验研究,为氨排放量估算提供数据对立和结果参考,是提高国内氨废气估算结果准确性的最重要依据;(2)模型估计方法 如何创建更符合我国各地区实际情况的计算模型,是氨废气估算研究领域最重要的突破方向;(3)估计结果的不确定性分析是研究过程中的重要环节。量化评估需要使结果的辩论分析更加合理。目前,我国氨废气估算的不确定性分析应进一步从创建输出数据的概率密度、量化不确定性和灵敏度分析三个方面来完成,以提高数据源的可靠性和估算结果的准确性,这对创建更合理、操作性更强的评价方法具有明显的积极意义。


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